Síntese de peneiras moleculares básicas ativas na reação de condensação de Claisen-Schmidt entre benzaldeído e acetofenona

Abstract

Neste trabalho, foi feita a síntese dos materiais mesoporosos Si-MCM-41 e Si-SBA-15 a partir do método hidrotérmico, variando o tempo de síntese em períodos de 24, 48 e 120h. Foi realizada a impregnação úmida com 5% de Mg(NO3).6H2O para a geração de sítios básicos e obtenção dos catalisadores heterogêneos Mg/MCM-41-t e Mg/SBA-15-t. Os catalisadores preparados, foram calcinados a 540 °C para ocorrer a decomposição do precursor formando MgO nas peneiras moleculares. As amostras de Si-MCM-41-t, Si-SBA-15-t e os catalisadores básicos foram caracterizados através das técnicas de difração de raios X (DRX), adsorção e dessorção de N2 a 77k, termogravimetria (TG/DTG) e titulação de retorno. Os catalisadores preparados foram avaliados na reação de condensação de Claisen-Schmidt entre benzaldeído e acetofenona para a obtenção da flavonona. As amostras sintetizadas apresentaram estrutura hexagonal e distribuição regular de poros, característica dos materiais mesoporosos MCM-41 e SBA-15. Essas características foram mantidas após a impregnação de MgO. Os catalisadores Mg/MCM-41-t apresentaram poros com diâmetros na faixa de 40,6-51,7 Å e Mg/SBA-15-t entre 63,0-77,16 Å. Os resultados obtidos através do teste catalítico apresentaram conversões de 81,42-98,72% utilizando os catalisadores básicos Mg/MCM-41-t e de 66,57-80,08% com catalisadores básicos Mg/SBA-15-t. Os melhores valores de conversão foram obtidos através das amostras com menores valores de diâmetro de poros, tanto para o MCM-41 quanto para o SBA-15. Para verificar a importância dos sítios básicos na síntese da flavonona, foi feito o teste catalítico com as amostras de sílica pura. O material mesoporso Si-MCM-41-120 apresentou conversão de 17,34% e o Si-SBA-15-120 obteve uma conversão de 12,31 %. A partir dos resultados ficou evidente que o menor diâmetro de poros favoreceu a formação da flavonona e que o teor de MgO foi fundamental para melhorar a atividade catalítica dos materiais mesoporosos Si-MCM-41 e Si-SBA-15.